一、背景介紹

2023年，諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)表彰了極紫外高次諧波產(chǎn)生的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，實(shí)現(xiàn)利用阿秒（1018分之一秒）量級(jí)時(shí)間寬度的極紫外激光脈沖研究各類物質(zhì)中的電子運(yùn)動(dòng)，具有劃時(shí)代的科學(xué)意義。除了前沿科學(xué)應(yīng)用，高次諧波作為一種時(shí)空相干、定向性好、發(fā)射亮度高、寬光譜范圍便于調(diào)諧的桌面型極紫外光源，相比等離子體光源和同步輻射光源具有明顯的成本優(yōu)勢(shì)。因此，高次諧波光源有望在材料譜學(xué)分析、生物細(xì)胞和化學(xué)分子成像、半導(dǎo)體芯片量測(cè)檢測(cè)等領(lǐng)域取得廣泛應(yīng)用。極紫外高次諧波光源的工業(yè)應(yīng)用需要在單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生大量光子的高通量，然而電離效應(yīng)顯著限制了極紫外高次諧波的轉(zhuǎn)化效率（一般為10-7~10-4），使得平均功率較低的傳統(tǒng)鈦藍(lán)寶石固體激光驅(qū)動(dòng)的高次諧波光源難以滿足各類高通量應(yīng)用需求。

華中科技大學(xué)陸培祥教授領(lǐng)導(dǎo)的跨學(xué)科團(tuán)隊(duì)針對(duì)高重頻、高功率極紫外高次諧波光源的應(yīng)用需求，從高次諧波驅(qū)動(dòng)工業(yè)激光器和高次諧波產(chǎn)生過程控制兩個(gè)方面，系統(tǒng)綜述了高重頻、高功率極紫外高次諧波光源產(chǎn)生技術(shù)的重要進(jìn)展，并對(duì)材料、生物醫(yī)學(xué)、芯片制造等工業(yè)領(lǐng)域的極紫外相干成像和計(jì)量檢測(cè)應(yīng)用進(jìn)行了展望。

二、關(guān)鍵技術(shù)進(jìn)展

（1）飛秒激光相干合束技術(shù)優(yōu)化極紫外高次諧波

極紫外高次諧波光源產(chǎn)生需要大脈沖能量飛秒激光驅(qū)動(dòng)源。與傳統(tǒng)鈦藍(lán)寶石固體激光器相比，以光纖激光器為代表的工業(yè)飛秒激光器的輸出單脈沖能量存在較大差距，但是相干合束技術(shù)在不顯著改變脈沖寬度條件下能夠有效提升驅(qū)動(dòng)激光系統(tǒng)的輸出脈沖能量，其原理圖如圖1（a）所示。2014年，S. H?drich等首先利用四通道光纖激光放大器開展高重頻高次諧波實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)裝置如圖1(b)所示。最終在600 kHz重頻下獲得中心波長(zhǎng)1030 nm、脈沖寬度29 fs、脈沖能量130 μJ的飛秒激光脈沖，并在氙氣或氪氣中產(chǎn)生了光子能量范圍為25.0~40.0 eV的極紫外輻射，最高平均功率達(dá)到143 μW，對(duì)應(yīng)每秒3×1013個(gè)光子通量和1.8×10-6的轉(zhuǎn)換效率，較之前的同譜段實(shí)驗(yàn)結(jié)果提升了一個(gè)數(shù)量級(jí)。圖1(c)～(d)為諧波的空間光譜分布及對(duì)應(yīng)的平均功率。

圖1 相干合束技術(shù)優(yōu)化高次諧波產(chǎn)生。(a)相干合束光纖啁啾脈沖放大系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)原理；(b)S. H?drich等產(chǎn)生極紫外輻射的實(shí)驗(yàn)裝置；(c)利用氙氣噴嘴產(chǎn)生的諧波的空間(y軸)和光譜(x軸)分布；(d)每一階諧波對(duì)應(yīng)的平均功率

（2）飛秒激光非線性壓縮優(yōu)化極紫外高次諧波

高重頻工業(yè)飛秒激光器相比鈦藍(lán)寶石激光器的增益帶寬較窄，因此壓縮后脈沖寬度相對(duì)較大，不利于極紫外高次諧波光源的高效率輸出。非線性壓縮技術(shù)是指利用非線性光學(xué)效應(yīng)展寬激光光譜，并結(jié)合適當(dāng)色散控制方法顯著壓縮脈寬，是國(guó)際通用的極紫外高次諧波光源單元技術(shù)。2010年，S. H?drich等利用非線性壓縮技術(shù)將脈寬800 fs、單脈沖能量400 μJ的1030 nm激光脈沖壓縮至51 fs，單脈沖能量剩余200 μJ，在氪氣噴嘴中產(chǎn)生最高光子能量為56.6 eV的高次諧波，轉(zhuǎn)換效率相較于未經(jīng)過非線性壓縮的系統(tǒng)提升了一個(gè)數(shù)量級(jí)，圖2（a）所示為實(shí)驗(yàn)測(cè)得的高次諧波譜。2021年，Klas等將二倍頻綠光飛秒激光脈沖進(jìn)行非線性壓縮，得到重復(fù)頻率1 MHz、中心波長(zhǎng)515 nm、脈沖寬度18.6 fs、平均功率51 W的高次諧波，實(shí)驗(yàn)裝置如圖2（b）所示，在26.5 eV光子能量附近單階諧波平均功率達(dá)到12.9 mW，圖2（c）為該實(shí)驗(yàn)測(cè)得的高次諧波譜，這是目前高次諧波輸出平均功率的世界紀(jì)錄。

圖2 非線性壓縮技術(shù)優(yōu)化高次諧波產(chǎn)生。(a) S. H?drich等利用氪氣噴嘴產(chǎn)生的高次諧波譜；(b)目前高次諧波最高平均功率輸出的實(shí)驗(yàn)裝置；(c)利用氪氣噴嘴產(chǎn)生的高次諧波譜，以及各階諧波對(duì)應(yīng)的平均功率

（3）飛秒激光參量放大和啁啾參量放大優(yōu)化極紫外高次諧波

高次諧波最高極紫外光子能量與激光波長(zhǎng)的平方成正比，因此為了獲得在芯片制造領(lǐng)域重要的13.5 nm波長(zhǎng)和生物醫(yī)學(xué)成像領(lǐng)域重要的水窗波段（2.3~4.4 nm）光源，需要使用紅外波段激光驅(qū)動(dòng)源，飛秒激光參量放大和啁啾參量放大是有效技術(shù)手段。2013年，Demmler等使用重復(fù)頻率為180 kHz的光纖激光器泵浦的光參量啁啾脈沖放大系統(tǒng)，輸出中心波長(zhǎng)為918 nm、單脈沖能量為25 μJ、脈寬為6.6 fs的脈沖，并將該激光脈沖聚焦在氖氣噴嘴靶上，產(chǎn)生了光子能量超過200 eV的高次諧波，其中在125 eV附近處光子通量達(dá)到1.3×108 photons/s（帶寬為1%），該實(shí)驗(yàn)測(cè)得高次諧波光譜如圖3（a）所示。2020年，Pupeikis等采用光參量啁啾脈沖放大技術(shù)得到了重頻100 kHz、平均功率25 W、脈寬16.5 fs的2.2 μm波長(zhǎng)亞雙周期脈沖，將輸出激光脈沖緊聚焦至內(nèi)徑為1 mm的氦氣氣盒靶中，得到了最高600 eV的軟X射線高次諧波光源，高次諧波光譜和光參量啁啾放大裝置原理分別如圖3（b）和圖3（c）所示。

圖3 飛秒激光參量放大和啁啾參量放大技術(shù)優(yōu)化高次諧波產(chǎn)生。(a) Demmler等氖氣噴嘴靶最高光子通量與最高截止能量位置利用光譜儀CCD相機(jī)測(cè)量的高次諧波光譜；(b)Pupeikis等利用氦氣氣盒靶產(chǎn)生的高次諧波譜；(c) Pupeikis等光參量啁啾脈沖放大器裝置原理圖，右上角插圖顯示了輸出光輪廓及其穩(wěn)定性

為了獲得高通量極紫外高次諧波光源，不僅要優(yōu)化激光驅(qū)動(dòng)源的脈沖能量、脈沖寬度、輸出波長(zhǎng)，還要控制高次諧波產(chǎn)生過程中的宏觀傳播效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)相位匹配以提高轉(zhuǎn)化效率。早在1999年，Constant等提出了宏觀傳輸效應(yīng)的一維模型，同時(shí)考慮了高次諧波與驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)的相位匹配效應(yīng)和氣體介質(zhì)中的極紫外光自吸收效應(yīng)?；谶@一模型，可以定義高次諧波宏觀傳輸過程中的兩個(gè)特征長(zhǎng)度，即相干長(zhǎng)度和吸收長(zhǎng)度，分別描述相位匹配和自吸收效應(yīng)，并得出氣體介質(zhì)長(zhǎng)度大于3倍吸收長(zhǎng)度、相干長(zhǎng)度大于5倍吸收長(zhǎng)度的優(yōu)化相位匹配條件。隨著驅(qū)動(dòng)激光源和實(shí)驗(yàn)條件更加多樣，Heyl等和Rothhardt等總結(jié)了在不同實(shí)驗(yàn)條件下，維持確定高次諧波轉(zhuǎn)換效率的關(guān)鍵參數(shù)標(biāo)度律。通過設(shè)定一個(gè)描述聚焦數(shù)值孔徑的無量綱參數(shù)，可以獲得為了滿足優(yōu)化相位匹配條件，激光脈沖能量、氣體介質(zhì)長(zhǎng)度、氣體密度、截至光子能量等關(guān)鍵指標(biāo)與該無量綱參數(shù)的標(biāo)度關(guān)系，進(jìn)而指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)者在不同參數(shù)條件下獲得優(yōu)通量輸出。

三、總結(jié)與展望

極紫外高次諧波光源走向應(yīng)用的主要制約瓶頸是它的低轉(zhuǎn)換效率，使得大量需要高光子通量的應(yīng)用無法開展，例如極紫外光刻、光學(xué)加工等。然而作為成像和計(jì)量檢測(cè)光源，高次諧波光源配合高靈敏度探測(cè)器有望在工業(yè)應(yīng)用中充分發(fā)揮其相干性好、定向性高等優(yōu)點(diǎn)，從而解決系列工程難題，例如相干衍射成像長(zhǎng)期以來就在自由電子激光等大型光源裝置上開展實(shí)驗(yàn)。隨著桌面型極紫外高次諧波光源的光通量問題逐步得以解決，極紫外波段的相干衍射成像、傅立葉變換全息成像、疊層掃描成像、相干斷層掃描成像等先進(jìn)成像測(cè)量技術(shù)就可以拓展為實(shí)際工業(yè)應(yīng)用，測(cè)量生命醫(yī)學(xué)和芯片制造領(lǐng)域的納米尺度結(jié)構(gòu)。與此同時(shí)，極紫外高次諧波光源的應(yīng)用需求也在牽引超高功率、超大能量、超短脈寬、特種波長(zhǎng)的超快激光技術(shù)不斷發(fā)展，為激光制造等其他工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域帶來更先進(jìn)可靠的光源。

參考文獻(xiàn)： 中國(guó)光學(xué)期刊網(wǎng)

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